Sau trận giao hữu với ĐT Ấn Độ, Nguyễn Văn Quyết đã quyết định chia tay màu áo tuyển quốc gia. HLV Kim Sang Sik đã xác nhận điều này trong cuộc họp báo sau trận đấu khiến người hâm mộ khá bất ngờ.
Văn Quyết đã ghi được 16 bàn trong 60 trận khoác áo ĐT Việt Nam, là đội trưởng của thế hệ vô địch AFF Cup 2018.
Ngày 29/6/2011, Văn Quyết có lần đầu tiên khoác áo ĐT Việt Nam khi đá chính trong trận gặp Macau (Trung Quốc) tại vòng loại World Cup 2014. Văn Quyết để lại dấu ấn với bàn thắng ấn định chiến thắng 6-0 cho ĐT Việt Nam.
Tại AFF Cup 2014, Văn Quyết là người ghi bàn ấn định chiến thắng 2-1 cho ĐT Việt Nam trong trận bán kết lượt đi gặp ĐT Malaysia. Khi đó, ĐT Việt Nam phải chơi tại sân Shah Alam với áp lực rất lớn từ hơn 80.000 cổ động viên.
Ngày 27/7/2015, ĐT Việt Nam có trận giao hữu đáng nhớ khi gặp Manchester City. Văn Quyết là người ghi bàn thắng duy nhất cho ĐT Việt Nam trong trận đấu này.
Văn Quyết dưới thời HLV Park Hang Seo từng là thủ quân của ĐT Việt Nam vô địch AFF Cup 2018. Tuy nhiên tại giải đấu đó, Văn Quyết không để lại nhiều ấn tượng và sau đó không thường xuyên được chiến lược gia người Hàn Quốc gọi lên tuyển.
Bàn thắng cuối cùng của Văn Quyết trong màu áo ĐT Việt Nam cho đến khi quyết định chia tay được ghi vào ngày 14/12/2022. Đó là pha lập công vào lưới ĐT Philippines trong trận giao hữu trên SVĐ Hàng Đẫy.